베릴륨과 연결된 폴리실린 사슬은 평평한 2D Dirac 재료로 이어집니다.

Scientific Reports 13권, 기사 번호: 13182(2023) 이 기사 인용

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폴리아세틸렌의 실리콘 유사체인 반복 디실린 단위를 갖는 폴리실린은 C=C보다 HOMO-LUMO 에너지 갭이 더 작은 Si=Si 단위의 고유한 특성으로 인해 다양한 새로운 실리콘 기반 전자 장치에 적용할 수 있는 높은 잠재력을 가지고 있습니다. 단위. 그러나 1차원(1D) 폴리실린은 아직 합성되지 않았습니다. 여기에서는 첫 번째 원리 계산을 기반으로 베릴륨 브리지 1D 올트랜스 폴리실린으로 구성된 1원자 두께의 평면형 및 공기 안정성 2차원(2D) 실리콘 기반 재료를 제안합니다. 실리콘 π-전자 공액계의 공기 안정성에 필수적인 1D 폴리실린의 평면 구조는 평면 시트에 폴리실린을 내장함으로써 구현됩니다. D2h 그룹 대칭을 갖는 마름모 단위 셀에서 최적화된 2D 결정은 페르미 에너지에서 선형 분산을 갖는 실리콘 기반 Dirac 반금속이며 이방성 Dirac 페르미온을 호스트하는 것으로 밝혀졌습니다.

2차원(2D) 재료의 1차원(1D) 나노구조는 잘 정의된 원자 규모 구성에서 특징적인 1D 특성을 조사할 수 있는 고유한 플랫폼을 제공합니다1,2,3. 이러한 새로운 재료는 예리한 X선 회절을 생성하기 위해 결정질 형태로 제조되기 어려운 많은 1D 폴리머가 공유하는 오랜 실험적 어려움을 해결할 것입니다. 반복되는 디실린(HSi=SiH) 단위를 갖는 폴리실린은 아세틸렌(HC=CH) 단위를 갖는 폴리아세틸렌의 실리콘 유사체입니다. 도핑된 폴리아세틸렌4에서 ​​높은 전기 전도성이 발견된 이후 가장 단순한 1D 공액 폴리머5,6,7,8,9로서의 새로운 특성에 큰 관심이 집중되었습니다. 반면, 실리콘 유사체인 1D 폴리실린은 아직 합성되지 않았으나, 더 작은 HOMO-LUMO를 갖는 Si=Si 단위의 고유한 특성으로 인해 다양한 새로운 실리콘 기반 전자 장치에 적용할 가능성이 높습니다. C=C 단위보다 에너지 격차가 큽니다.

1D 폴리아세틸렌, 2D 그래핀 및 이들의 빌딩 블록(에틸렌 및 벤젠)과 같은 탄소 π-전자 공액 시스템에서 평면 구조가 π 공액 및 sp2 혼성화에 필수적이라는 것은 잘 알려져 있습니다. 그러나 실리콘 π-전자 공액 시스템은 두 시스템 모두에서 유사한 혼성화가 발생함에도 불구하고 구조와 안정성에서 탄소 대응 시스템과 현저히 다릅니다(참조 10, 11, 12, 13, 14 및 여기에 인용된 참고 문헌). 평평하고 안정성이 높은 그래핀과 달리, 그래핀과 실리콘 등가물인 실리센은 주름지거나 주름진 구조로 인해 공기 중에서 상대적으로 끈적거리고 불안정합니다. 폴리실린(디실렌(RSi = SiR)16 및 테트라실라부타-1,3-디엔17,18)의 빌딩 블록은 안정적인 분리를 위해 부피가 큰 치환기를 사용하여 성공적으로 합성되었지만 평면 구조를 나타내지 않아 단순한 확장이 가능함을 시사합니다. 이러한 빌딩 블록을 사용하면 평면 1D 폴리실린을 제공할 수 없습니다(그림 1). 반면, 부피가 큰 치환기 대신 실리콘 π-전자 시스템에 전자 공여를 사용하여 선형 디실린 및 평면 폴리실리콘 사슬과 육각형이 첫 번째 원리 계산에 의해 얻어졌습니다. 실험적으로, 리튬 원자가 강한 전자 공여체로 작용하는 디실레닐리튬(비닐리튬의 실리콘 유사체)은 여전히 ​​완벽하게 평면은 아니지만 두 Si-Si-Si 평면 사이의 비틀림 각도가 감소한 것으로 보고되었습니다. 전자 공여 실리콘 π-전자 공액 시스템에 대한 이러한 연구를 기반으로 우리는 평평한 규소에 대한 평평한 빌딩 블록을 설계하는 데 성공했습니다. 또한, 우리는 실리센 나노리본이 베릴륨 원자와 연결되어 있는 평평한 2D 시트에 평평한 2-사슬 지그재그 실리센 나노리본을 설계했습니다(그림 1)24. 이러한 발견은 전트랜스 1D 폴리실린이 지그재그형 실리센 나노리본의 가장자리를 형성하기 때문에 평면 구성의 2D 시트에서 전트랜스 1D 폴리실린을 설계하도록 동기를 부여했습니다(그림 1).